李霄鵬&於秀君&呂中元JACS：聚合物鏈構(gòu)建非平衡納米自組裝材料！

研究?jī)?nèi)容

在生物系統(tǒng)中，非平衡自組裝對(duì)于創(chuàng)建、保持非平衡狀態(tài)以執(zhí)行復(fù)雜功能的大型有序納米結(jié)構(gòu)至關(guān)重要。相比之下，由于缺乏對(duì)組裝動(dòng)力學(xué)和動(dòng)力學(xué)的控制，人工非平衡納米組裝的發(fā)展仍處于起步階段，也面臨著一定的挑戰(zhàn)。

深圳大學(xué)李霄鵬教授、於秀君教授和吉林大學(xué)呂中元教授開(kāi)發(fā)了一種簡(jiǎn)單的策略，通過(guò)基于形狀互補(bǔ)性的可逆加成-斷裂鏈轉(zhuǎn)移（RAFT）聚合與配位驅(qū)動(dòng)的自組裝（CDSA）相結(jié)合而構(gòu)建了一系列新型金屬聚合物，以觀察和捕獲新型金屬聚合物中的一系列非平衡態(tài)。相關(guān)工作以“Non-equilibrium Nanoassemblies Constructed by Confined Coordination on a Polymer Chain”為題發(fā)表在Journal of the American Chemical Society上。

研究要點(diǎn)

要點(diǎn)1. 作者使用可逆加成-斷裂鏈轉(zhuǎn)移聚合的線性聚合物用作主鏈支架，基于三種方法的形狀互補(bǔ)性，設(shè)計(jì)了不同的基于三聯(lián)吡啶（tpy）的側(cè)基用于金屬三角形的進(jìn)一步配位驅(qū)動(dòng)的自組裝。

要點(diǎn)2. 前兩種方法中，聚合物鏈對(duì)側(cè)基的配位有三個(gè)級(jí)別的限制，包括聚合物主鏈對(duì)側(cè)基施加的局部限制、形狀互補(bǔ)組分?jǐn)U散的空間位阻以及由聚合度控制的側(cè)基的堆積數(shù)量的限制，從而阻礙金屬三角形的形成。通過(guò)聚合物鏈?zhǔn)┘拥娜?jí)空間限制效應(yīng)，有效地減緩了側(cè)基的CDSA，從而可觀察到傳統(tǒng)CDSA中無(wú)法獲得的多個(gè)非平衡納米結(jié)構(gòu)（荔枝狀）。非平衡荔枝狀納米結(jié)構(gòu)可以通過(guò)使用預(yù)組織的金屬三角形作為側(cè)鏈末端或通過(guò)施加外部刺激而轉(zhuǎn)化為蠕蟲(chóng)狀螺旋結(jié)構(gòu)。

要點(diǎn)3. 光熱轉(zhuǎn)換實(shí)驗(yàn)表明，非平衡荔枝狀納米結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出比螺旋組件更高的性能。

這項(xiàng)工作將為開(kāi)發(fā)具有可調(diào)空間限制效應(yīng)的金屬聚合物的合成方法開(kāi)辟一條新的途徑，通過(guò)設(shè)計(jì)側(cè)基和配位來(lái)探索非平衡組裝。

研究圖文

圖1. 非平衡CDSA概述。

圖2. CDSA期間具有荔枝狀納米結(jié)構(gòu)和不同非平衡狀態(tài)的PTA研究。

圖3. PTA類(lèi)荔枝納米結(jié)構(gòu)形成的理論模擬和控制研究。

圖4. 螺旋納米結(jié)構(gòu)。

文獻(xiàn)詳情

Non-equilibrium Nanoassemblies Constructed by Confined Coordination on a Polymer Chain

Zhikai Li, Min Chen, Zhi Chen, You-Liang Zhu, Chenxing Guo, Heng Wang, Yi Qin, Fang Fang, Dong Wang, Chenliang Su, Chuanxin He, Xiujun Yu,* Zhong-Yuan Lu,* Xiaopeng Li*

J. Am. Chem. Soc.

DOI: 10.1021/jacs.2c09726

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作者簡(jiǎn)介

李霄鵬教授，國(guó)家自然科學(xué)基金委杰出青年基金獲得者。2004年畢業(yè)于鄭州大學(xué)獲化學(xué)學(xué)士學(xué)位；2008年于美國(guó)克里夫蘭州立大學(xué)獲化學(xué)博士學(xué)位；2009-2012年，在阿克倫大學(xué)從事博士后研究。2012年起，在德克薩斯州立大學(xué)任助理教授，2016年轉(zhuǎn)入南佛羅里達(dá)大學(xué)，2019年晉升終身副教授；2020年加入深圳大學(xué)任“騰訊創(chuàng)始人校友團(tuán)隊(duì)”冠名特聘教授。主要研究興趣集中在質(zhì)譜儀器研制及表征技術(shù)，配位鍵自組裝超分子化學(xué)和超分子材料。近年來(lái)，研究?jī)?nèi)容包括（1）提出了基于配位點(diǎn)密度的多重配位鍵自組裝策略，實(shí)現(xiàn)了復(fù)雜超分子的精準(zhǔn)構(gòu)筑；（2）發(fā)展了獨(dú)特的多維度質(zhì)譜技術(shù)，突破了復(fù)雜超分子結(jié)構(gòu)的表征瓶頸；（3）基于獨(dú)特的表征方法和多重配位鍵自組裝策略，構(gòu)筑復(fù)雜功能超分子，實(shí)現(xiàn)有效的功能調(diào)控。共發(fā)表論文220余篇，其中多篇發(fā)表在Science、Nature、Nature Chem.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.、Nature Commun.、Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.等學(xué)術(shù)期刊。

李霄鵬教授的系統(tǒng)創(chuàng)新工作在超分子化學(xué)和質(zhì)譜領(lǐng)域獲得了廣泛的影響力。2019年由于“高度原創(chuàng)性和獨(dú)立性的工作”獲英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)設(shè)立的以1987年三位諾貝爾化學(xué)獎(jiǎng)得主命名的Cram Lehn Pedersen超分子化學(xué)獎(jiǎng)（1人/每屆）；同時(shí)依靠獨(dú)特的質(zhì)譜技術(shù)與世界范圍內(nèi)一百多個(gè)課題組建立富有成效的合作。其它榮譽(yù)與獎(jiǎng)項(xiàng)包括：美國(guó)Cottrell學(xué)者獎(jiǎng)（2015年）、中美華人化學(xué)與化學(xué)生物學(xué)教授協(xié)會(huì)杰出青年教授獎(jiǎng)（2017年）、英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)會(huì)士（2017年）、深圳市杰出青年基金（2020年）、國(guó)家自然科學(xué)基金委杰出青年基金（2021年）、中國(guó)化學(xué)會(huì)超分子化學(xué)青年創(chuàng)新學(xué)術(shù)講座獎(jiǎng)（2021年）。

於秀君，2009年和2012年于鄭州大學(xué)分別獲得學(xué)士學(xué)位和碩士學(xué)位，碩士期間師從盧紅霞教授；2016年于德國(guó)法蘭克福大學(xué)獲博士學(xué)位，師從Andreas Terfort教授；2017-2020年，在韓國(guó)基礎(chǔ)科學(xué)研究院從事博士后研究，合作導(dǎo)師為韓國(guó)科學(xué)院院士Kimoon Kim教授；2021年3月起，任深圳大學(xué)助理教授、特聘副研究員。

主要研究方向?yàn)槌肿又鸺?jí)自組裝和表界面可控自組裝，已發(fā)表學(xué)術(shù)論文20余篇，第一/通訊作者10篇，發(fā)表于J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Macromol. Rapid. Commun.、Dalton Trans.、ACS Appl. Energy Mater.。論文他引300余次，其中兩篇論文的他引均超過(guò)90次。主持國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)青年科學(xué)基金項(xiàng)目和廣東省普通高校青年創(chuàng)新人才項(xiàng)目。獲得“韓國(guó)基礎(chǔ)科學(xué)研究院杰出研究獎(jiǎng)”和“第七屆亞洲配位化學(xué)年會(huì)最佳海報(bào)獎(jiǎng)”，并受邀在“第十六屆國(guó)際金屬有機(jī)和配位化學(xué)年會(huì)”上做口頭報(bào)告。

呂中元，吉林大學(xué)教授/博導(dǎo)，國(guó)家杰出青年科學(xué)基金獲得者，入選第二批“萬(wàn)人計(jì)劃”科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才。1999年獲吉林大學(xué)博士學(xué)位。1999年9月-2003年3月在德國(guó)Wuppertal大學(xué)從事博士后研究工作。目前主要從事聚合物結(jié)構(gòu)與動(dòng)力學(xué)模擬、功能高分子材料設(shè)計(jì)等領(lǐng)域的研究工作。近年來(lái)發(fā)展了適于聚合物相分離與自組裝研究的多尺度模擬方法，主持開(kāi)發(fā)的高效計(jì)算機(jī)模擬程序是國(guó)際本領(lǐng)域最具競(jìng)爭(zhēng)力的原創(chuàng)性動(dòng)力學(xué)模擬程序之一；明晰了調(diào)控聚合物復(fù)雜相結(jié)構(gòu)的主要熱力學(xué)及動(dòng)力學(xué)因素以及聚合物宏觀使用性能對(duì)材料不同層次結(jié)構(gòu)的依賴(lài)關(guān)系，取得了一批創(chuàng)新性強(qiáng)的學(xué)術(shù)成果。在本領(lǐng)域國(guó)際主流學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表SCI論文150余篇；主持及承擔(dān)多項(xiàng)國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)重點(diǎn)項(xiàng)目、面上項(xiàng)目以及國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和973項(xiàng)目。現(xiàn)任吉林大學(xué)超分子結(jié)構(gòu)與材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室副主任、理論化學(xué)研究所所長(zhǎng)，任中國(guó)化學(xué)會(huì)物理化學(xué)學(xué)科委員會(huì)委員、理論化學(xué)專(zhuān)業(yè)委員會(huì)委員、Science China Chemistry編委。

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